Нарушенная угловая корреляция

Возмущенная угловая корреляция γ-γ, PAC для краткости или PAC-спектроскопия, является методом ядерной физики твердого тела, с помощью которого можно измерять магнитные и электрические поля в кристаллических структурах. При этом определяются градиенты электрического поля и частота Лармора в магнитных полях, а также динамические эффекты. С помощью этого очень чувствительного метода, который требует всего около 10–1000 миллиардов атомов радиоактивного изотопа на измерение, можно исследовать свойства материала в локальной структуре, фазовые переходы, магнетизм и диффузию. Метод PAC связан с ядерным магнитным резонансом и эффектом Мёссбауэра, но не показывает затухания сигнала при очень высоких температурах.
Сегодня используется только дифференциальная по времени возмущенная угловая корреляция (TDPAC).

История и развитие

PAC восходит к теоретической работе Дональда Р. Гамильтона 1940 года. Первый успешный эксперимент был проведен Брэди и Дойчем в 1947 году. По сути, в этих первых экспериментах PAC исследовались спин и четность ядерных спинов. Однако уже на раннем этапе было признано, что электрические и магнитные поля взаимодействуют с ядерным моментом, что создает основу для новой формы исследования материалов: ядерной твердотельной спектроскопии.

Шаг за шагом теория развивалась.
После того, как Абрагам и Паунд опубликовали свою работу по теории PAC в 1953 году, включая дополнительные ядерные поля, впоследствии было проведено много исследований с PAC. В 1960-х и 1970-х годах интерес к экспериментам с PAC резко возрос, сосредоточившись в основном на магнитных и электрических полях в кристаллах, в которые вводились зондовые ядра. В середине 1960-х годов была открыта ионная имплантация, открывшая новые возможности для подготовки образцов. Быстрое развитие электроники 1970-х годов принесло значительные улучшения в обработке сигналов. С 1980-х годов по настоящее время PAC стал важным методом изучения и характеристики материалов, например, для изучения полупроводниковых материалов, интерметаллических соединений, поверхностей и интерфейсов, а также появился ряд приложений в биохимии.

В то время как примерно до 2008 года в приборах PAC использовалась традиционная высокочастотная электроника 1970-х годов, в 2008 году Кристиан Херден и Йенс Рёдер и др. разработала первый полностью цифровой прибор PAC, который позволяет проводить обширный анализ данных и параллельно использовать несколько датчиков. Последовали реплики и дальнейшие разработки.

Принцип измерения

PAC использует радиоактивные зонды, которые имеют промежуточное состояние со временем распада от 2 нс до примерно 10 мкс, см. пример 111In на рисунке справа. После захвата электронов (EC) индий трансмутирует в кадмий. Сразу после этого ядро ​​111кадмия находится преимущественно в возбужденном ядерном спине 7/2+ и только в очень небольшой степени в ядерном спине 11/2-, последний не следует рассматривать далее. Возбужденное состояние 7/2+ переходит в промежуточное состояние 5/2+, испуская γ-квант с энергией 171 кэВ. Промежуточное состояние имеет время жизни 84,5 нс и является чувствительным состоянием для PAC. Это состояние, в свою очередь, распадается в основное состояние 1/2+, испуская γ-квант с энергией 245 кэВ. Теперь PAC обнаруживает оба γ-кванта и оценивает первый как стартовый сигнал, второй как стоп-сигнал.

Теперь измеряется время между стартом и остановкой для каждого события. Это называется совпадением, когда найдена пара старта и остановки. Поскольку промежуточное состояние распадается в соответствии с законами радиоактивного распада, после построения графика частоты во времени получается экспоненциальная кривая с продолжительностью жизни этого промежуточного состояния. Из-за несферически симметричного излучения второго γ-кванта, так называемой анизотропии, которая является внутренним свойством ядра в этом переходе, оно приходит с окружающими электрическими и/или магнитными полями в периодический беспорядок (сверхтонкое взаимодействие). Иллюстрация отдельных спектров справа показывает влияние этого возмущения в виде волновой картины на экспоненциальный распад двух детекторов, одна пара на 90° и одна на 180° друг к другу. Формы волн для обеих пар детекторов смещены друг относительно друга. Очень просто, можно представить себе неподвижного наблюдателя, смотрящего на маяк, интенсивность света которого периодически становится то светлее, то темнее. Соответственно, расположение детекторов, обычно четыре детектора в плоском расположении под углом 90° или шесть детекторов в октаэдрическом расположении, «видит» вращение ядра на величину порядка от МГц до ГГц.

В зависимости от числа n детекторов число отдельных спектров (z) получается после z=n²-n, для n=4, следовательно, 12, а для n=6, следовательно, 30. Для получения спектра PAC, отдельные спектры 90° и 180° рассчитываются таким образом, что экспоненциальные функции взаимно компенсируют друг друга и, кроме того, различные свойства детектора сокращаются. Чистая функция возмущения остается, как показано в примере комплексного спектра PAC. Ее преобразование Фурье дает частоты переходов в виде пиков.

${\displaystyle R(t)}$, отношение скорости счета получается из отдельных спектров с помощью:

${\displaystyle R(t)=2{\frac {W(180^{\circ },t)-W(90^{\circ },t)}{W(180^{\circ },t)+2W(90^{\circ },t)}}}$

В зависимости от спина промежуточного состояния проявляется разное количество частот перехода. Для спина 5/2 можно наблюдать 3 частоты перехода с отношением ω₁+ω₂=ω₃. Как правило, для каждого связанного узла в элементарной ячейке можно наблюдать разную комбинацию из 3 частот.

PAC — это статистический метод: каждый радиоактивный атом зонда находится в своей собственной среде. В кристаллах, из-за высокой регулярности расположения атомов или ионов, среды идентичны или очень похожи, так что зонды в идентичных узлах решетки испытывают одно и то же сверхтонкое поле или магнитное поле, которое затем становится измеримым в спектре PAC. С другой стороны, для зондов в очень разных средах, таких как аморфные материалы, обычно наблюдается широкое распределение частот или его отсутствие, и спектр PAC выглядит плоским, без частотной характеристики. В случае монокристаллов, в зависимости от ориентации кристалла по отношению к детекторам, определенные частоты переходов могут быть уменьшены или погашены, как можно видеть на примере спектра PAC оксида цинка (ZnO).

Инструментальная установка

В типичном спектрометре PAC установка из четырех 90° и 180° планарных детекторов или шести октаэдрических детекторов размещается вокруг образца радиоактивного источника. В качестве детекторов используются сцинтилляционные кристаллы BaF₂ или NaI. Для современных приборов сегодня в основном используются LaBr₃:Ce или CeBr₃. Фотоумножители преобразуют слабые вспышки света в электрические сигналы, генерируемые в сцинтилляторе гамма-излучением. В классических приборах эти сигналы усиливаются и обрабатываются в логических схемах И/ИЛИ в сочетании с временными окнами, назначаемыми и подсчитываемыми различными комбинациями детекторов (для 4 детекторов: 12, 13, 14, 21, 23, 24, 31, 32, 34, 41, 42, 43). Современные цифровые спектрометры используют карты дигитайзера, которые напрямую используют сигнал и преобразуют его в значения энергии и времени и сохраняют их на жестких дисках. Затем они ищутся программным обеспечением на предмет совпадений. В то время как в классических приборах «окна», ограничивающие соответствующие γ-энергии, должны быть установлены перед обработкой, для цифрового PAC это не обязательно во время записи измерения. Анализ происходит только на втором этапе. В случае зондов со сложными каскадами это позволяет выполнять оптимизацию данных или оценивать несколько каскадов параллельно, а также измерять разные зонды одновременно. Результирующие объемы данных могут составлять от 60 до 300 ГБ на измерение.

Образцы материалов

В качестве материалов для исследования (образцов) в принципе выступают все материалы, которые могут быть твердыми и жидкими. В зависимости от вопроса и цели исследования возникают определенные рамочные условия. Для наблюдения четких частот возмущений необходимо, в силу статистического метода, чтобы определенная доля атомов зонда находилась в схожей среде и, например, испытывала тот же градиент электрического поля. Кроме того, в течение временного окна между стартом и остановкой, или примерно 5 периодов полураспада промежуточного состояния, направление градиента электрического поля не должно меняться. Поэтому в жидкостях нельзя измерить частоту интерференции в результате частых столкновений, если только зонд не комплексуется в большие молекулы, такие как белки. Образцы с белками или пептидами обычно замораживают для улучшения измерения.

Наиболее изученными материалами с PAC являются твердые тела, такие как полупроводники, металлы, изоляторы и различные типы функциональных материалов. Для исследований они обычно являются кристаллическими. Аморфные материалы не имеют высокоупорядоченных структур. Однако они имеют близость, что можно увидеть в спектроскопии PAC как широкое распределение частот. Наноматериалы имеют кристаллическое ядро ​​и оболочку, которая имеет довольно аморфную структуру. Это называется моделью ядро-оболочка. Чем меньше становится наночастица, тем больше становится объемная доля этой аморфной части. В измерениях PAC это показано уменьшением кристаллической частотной составляющей при уменьшении амплитуды (затухании).

Базовые приготовления

Количество подходящих изотопов PAC, необходимое для измерения, составляет от 10 до 1000 миллиардов атомов (1010-1012). Правильное количество зависит от конкретных свойств изотопа. 10 миллиардов атомов — это очень малое количество вещества. Для сравнения, один моль содержит около 6,22×1023 частиц. 1012 атомов в одном кубическом сантиметре бериллия дают концентрацию около 8 нмоль/л (наномоль = 10−9 моль). Каждый из радиоактивных образцов имеет активность 0,1-5 МБк, что находится в порядке предела изъятия для соответствующего изотопа.

То, как изотопы PAC вводятся в исследуемый образец, зависит от экспериментатора и технических возможностей. Обычными являются следующие методы:

Имплантация

Во время имплантации генерируется радиоактивный ионный пучок, который направляется на материал образца. Благодаря кинетической энергии ионов (1-500 кэВ) они влетают в кристаллическую решетку и замедляются ударами. Они либо останавливаются в междоузлиях, либо выталкивают атом решетки со своего места и заменяют его. Это приводит к нарушению кристаллической структуры. Эти нарушения можно исследовать с помощью PAC. Путем закалки эти нарушения можно устранить. Если же необходимо исследовать радиационные дефекты в кристалле и их заживление, измеряются неисследованные образцы, которые затем отжигаются шаг за шагом.

Имплантация обычно является предпочтительным методом, поскольку с его помощью можно получить очень четко определенные образцы.

Испарение

В вакууме зонд PAC может быть испарен на образец. Радиоактивный зонд наносится на горячую пластину или нить, где он доводится до температуры испарения и конденсируется на противоположном материале образца. С помощью этого метода, например, исследуются поверхности. Кроме того, осаждением паров других материалов можно создавать интерфейсы. Их можно изучать во время закалки с PAC и наблюдать их изменения. Аналогично зонд PAC может быть перенесен на распыление с использованием плазмы.

Диффузия

В диффузионном методе радиоактивный зонд обычно разбавляют в растворителе, наносят на образец, сушат и диффундируют в материал путем его закалки. Раствор с радиоактивным зондом должен быть максимально чистым, так как все остальные вещества могут диффундировать в образец и тем самым влиять на результаты измерений. Образец должен быть достаточно разбавлен в образце. Поэтому процесс диффузии следует планировать так, чтобы достигалось равномерное распределение или достаточная глубина проникновения.

Добавлено во время синтеза

Зонды PAC также могут быть добавлены во время синтеза образцов материалов для достижения наиболее равномерного распределения в образце. Этот метод особенно хорошо подходит, если, например, зонд PAC плохо диффундирует в материале и следует ожидать более высокой концентрации на границах зерен. Поскольку для PAC необходимы только очень маленькие образцы (около 5 мм), можно использовать микрореакторы. В идеале зонд добавляется в жидкую фазу золь-гель процесса или в одну из более поздних фаз-предшественников.

Активация нейтронов

При активации нейтронами зонд готовится непосредственно из материала образца путем преобразования очень малой части одного из элементов материала образца в желаемый зонд PAC или его родительский изотоп путем захвата нейтронов. Как и при имплантации, необходимо залечить радиационные повреждения. Этот метод ограничен материалами образцов, содержащими элементы, из которых могут быть изготовлены зонды PAC с захватом нейтронов. Кроме того, образцы могут быть намеренно загрязнены теми элементами, которые должны быть активированы. Например, гафний отлично подходит для активации из-за его большого сечения захвата нейтронов.

Ядерная реакция

Реже используются прямые ядерные реакции, в которых ядра преобразуются в зонды PAC путем бомбардировки высокоэнергетическими элементарными частицами или протонами. Это вызывает серьезные радиационные повреждения, которые необходимо лечить. Этот метод используется с PAD, который относится к методам PAC.

Лаборатории

В настоящее время крупнейшая в мире лаборатория PAC находится в ISOLDE в ЦЕРНе с примерно 10 приборами PAC, которая получает основное финансирование от BMBF. Радиоактивные ионные пучки производятся в ISOLDE путем бомбардировки протонами из ускорителя целевых материалов (карбид урана, жидкое олово и т. д.) и испарения продуктов расщепления при высоких температурах (до 2000 °C), затем их ионизации и ускорения. С последующим разделением масс обычно можно получить очень чистые изотопные пучки, которые можно имплантировать в образцы PAC. Особый интерес для PAC представляют короткоживущие изомерные зонды, такие как: 111mCd, 199mHg, 204mPb и различные редкоземельные зонды.

Теория

Первый ${\displaystyle \gamma }$-квантовый (${\displaystyle \gamma _{1},k_{1}}$) будет испускаться изотропно. Обнаружение этого кванта в детекторе выбирает подмножество с ориентацией из множества возможных направлений, имеющей заданную. Второй ${\displaystyle \gamma }$-квантовый (${\displaystyle \gamma _{2},k_{2}}$) имеет анизотропное излучение и показывает эффект угловой корреляции. Цель состоит в том, чтобы измерить относительную вероятность ${\displaystyle W(\Theta ){\textrm {d}}(\Omega )}$ с обнаружение ${\displaystyle \gamma _{2}}$ под фиксированным углом ${\displaystyle \Theta }$ по отношению к ${\displaystyle \gamma _{1}}$. Вероятность дана с помощью угловой корреляции (теория возмущений):

${\displaystyle W(\Theta )=\sum _{k}^{k_{max}}A_{kk}P_{k}cos(\Theta )}$

Для ${\displaystyle \gamma }$—${\displaystyle \gamma }$-каскад, ${\displaystyle k}$ обусловлено сохранением четности:

${\displaystyle 0<k<{\textrm {min}}(2I_{S},I_{i}+I’_{i})}$

Где ${\displaystyle I_{S}}$ — спин промежуточного состояния, а ${\displaystyle I_{i}}$ с ${\displaystyle i=1;2}$ мультиполярность двух переходов. Для чистых мультипольных переходов это ${\displaystyle I_{i}=I’_{i}}$.

${\displaystyle A_{kk}}$ — коэффициент анизотропии, зависящий от углового момента промежуточного состояния и мультипольностей перехода.

Радиоактивное ядро ​​встроено в материал образца и при распаде испускает два ${\displaystyle \gamma }$-кванта. В течение времени существования промежуточного состояния, т. е. времени между ${\displaystyle \gamma _{1}}$ и ${\displaystyle \gamma _{2}}$, ядро ​​испытывает возмущение из-за сверхтонкого взаимодействия через его электрическую и магнитную среду. Это возмущение изменяет угловую корреляцию на:

${\displaystyle W(\Theta )=\sum _{k}^{k_{max}}A_{kk}G_{kk}}$

${\displaystyle G_{kk}}$ — фактор возмущения. Из-за электрического и магнитного взаимодействия момент импульса промежуточного состояния ${\displaystyle I_{i}}$ испытывает крутящий момент вокруг своей оси симметрии. С квантово-механической точки зрения это означает, что взаимодействие приводит к переходам между состояниями М. Второй ${\displaystyle \gamma }$-квантовый (${\displaystyle \gamma _{2}}$) затем отправляется с промежуточного уровня. Это изменение популяции является причиной ослабления корреляции.

Взаимодействие происходит между магнитным дипольным моментом ядра ${\displaystyle {\vec {\nu }}}$ и промежуточным состоянием ${\displaystyle I_{S}}$ или/и внешнее магнитное поле ${\displaystyle {\vec {B}}}$. Взаимодействие также происходит между ядерным квадрупольным моментом и градиентом электрического поля вне ядра ${\displaystyle V_{zz}}$.

Магнитно-дипольное взаимодействие

Для магнитного дипольного взаимодействия частота прецессии ядерного спина вокруг оси магнитного поля ${\displaystyle {\vec {B}}}$ дан кем-то:

${\displaystyle \omega _{L}={\frac {g\cdot u_{N}\cdot B}{\hbar }}}$

${\displaystyle \Delta E=\hbar \cdot \omega _{L}=-g\cdot u_{N}\cdot B}$

${\displaystyle g}$ — это g-фактор Ланде и ${\displaystyle u_{N}}$ — ядерный магнетон.

С ${\displaystyle N=M-M’}$ следует:

${\displaystyle E_{magn}(M)-E_{magn}(M’)=-(M-M’)g\mu _{N}B_{z}=N\hbar \omega _{L}}$

Из общей теории получаем:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{NN}={\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+1)}}\cdot e^{-iN\omega _{L}t}\times \sum _{M}{\begin{pmatrix}I&I&k_{1}\\M’&-M&N\\\end{pmatrix}}{\begin{pmatrix}I&I&k_{2}\\M’&-M&N\\\end{pmatrix}}}$

Для магнитного взаимодействия следует:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{NN}=e^{\left({-iN\omega _{L}t}\right)}}$

Статическое электрическое квадрупольное взаимодействие

Энергия сверхтонкого электрического взаимодействия между распределением заряда ядра и внеядерным статическим электрическим полем может быть расширена до мультиполей. Монопольный член вызывает только сдвиг энергии, а дипольный член исчезает, так что первым соответствующим членом расширения является квадрупольный член:

${\displaystyle E_{Q}=\sum _{ij}Q_{ij}V_{ij}}$     ij=1;2;3

Это можно записать как произведение квадрупольного момента ${\displaystyle Q_{ij}}$ и градиента электрического поля ${\displaystyle V_{ij}}$. Оба [тензора] имеют второй порядок. Более высокие порядки оказывают слишком малый эффект для измерения с помощью PAC.

Градиент электрического поля — это вторая производная электрического потенциала ${\displaystyle \Phi ({\vec {r}})}$ в основе:

${\displaystyle V_{ij}={\frac {\partial ^{2}\Phi ({\vec {r}})}{\partial x_{i}\partial x_{j}}}={\begin{pmatrix}V_{xx}&0&0\\0&V_{yy}&0\\0&0&V_{zz}\\\end{pmatrix}}}$

${\displaystyle V_{ij}}$ становится диагонализированным, то есть:

${\displaystyle |V_{zz}|\geq |V_{yy}|\geq |V_{xx}|}$

Матрица не имеет следов в системе главных осей (уравнение Лапласа)

${\displaystyle V_{xx}+V_{yy}+V_{zz}=0}$

Обычно градиент электрического поля определяется с наибольшей пропорцией ${\displaystyle V_{zz}}$ и ${\displaystyle \eta }$:

${\displaystyle \eta ={\frac {V_{yy}-V_{xx}}{V_{zz}}}}$,        ${\displaystyle 0\leq \eta \leq 1}$

В кубических кристаллах параметры осей элементарной ячейки x, y, z имеют одинаковую длину. Поэтому:

${\displaystyle V_{zz}=V_{yy}=V_{xx}}$ and ${\displaystyle \eta =0}$

В осесимметричных системах это ${\displaystyle \eta =0}$.

Для аксиально-симметричных градиентов электрического поля энергия подсостояний имеет значения:

${\displaystyle E_{Q}={\frac {eQV_{zz}}{4I(2I-1)}}\cdot (3m^{2}-I(I+1))}$

Разница энергий между двумя подсостояниями, ${\displaystyle M}$ и ${\displaystyle M’}$, определяется по формуле:

${\displaystyle \Delta E_{Q}=E_{m}-E_{m’}={\frac {eQV_{zz}}{4I(2I-1)}}\cdot 3|M^{2}-M’^{2}|}$

Введена частота квадруполя ${\displaystyle \omega _{Q}}$.
Формулы в цветных рамках важны для оценки:

${\displaystyle \omega _{Q}={\frac {eQV_{zz}}{4I(2I-1)\hbar }}={\frac {2\pi eQV_{zz}}{4I(2I-1)h}}={\frac {2\pi \nu _{Q}}{4I(2I-1)}}}$

${\displaystyle \nu _{Q}={\frac {eQ}{h}}V_{zz}={\frac {4I(2I-1)\omega _{Q}}{2\pi }}}$

В публикациях в основном перечислены ${\displaystyle \nu _{Q}}$. ${\displaystyle e}$ как элементарный заряд и ${\displaystyle h}$ как постоянная Планка, хорошо известны или хорошо определены.
Ядерный квадрупольный момент ${\displaystyle Q}$ часто определяется очень неточно (часто только с 2-3 цифрами). Потому что ${\displaystyle \nu _{Q}}$ можно определить гораздо точнее, чем ${\displaystyle Q}$, бесполезно указывать только ${\displaystyle V_{zz}}$ из-за распространения ошибок.
Кроме того, ${\displaystyle \nu _{Q}}$ не зависит от спина! Это означает, что можно сравнивать измерения двух разных изотопов одного и того же элемента, например, 199mHg(5/2−), 197mHg(5/2−) и 201mHg(9/2−). Кроме того, ${\displaystyle \nu _{Q}}$ можно использовать в качестве метода отпечатков пальцев.

Тогда для разности энергий следует:

${\displaystyle \Delta E_{Q}=\hbar \omega _{Q}\cdot 3|m^{2}-m’^{2}|}$

Если ${\displaystyle \eta =0}$, то:

${\displaystyle \omega ^{n}=n\cdot \omega _{Q}^{0}}$

с:

${\displaystyle \omega _{Q}^{0}={\textrm {min}}\left({\frac {\Delta E_{Q}}{\hbar }}\right)}$

Для целых спинов применяется:

${\displaystyle \omega _{Q}^{0}=3\cdot \omega _{Q}}$         und          ${\displaystyle n=|M^{2}-M’^{2}|}$

Для полуцелых вращений применяется:

${\displaystyle \omega _{Q}^{0}=6\cdot \omega _{Q}}$          und          ${\displaystyle n={\frac {1}{2}}|M^{2}-M’^{2}|}$

Фактор возмущения определяется по формуле:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{NN}=\sum _{n}s_{nN}^{k_{1}k_{2}}\cos {(n\omega _{Q}^{0}t)}}$

С учетом коэффициентов вероятностей наблюдаемых частот:

${\displaystyle s_{nN}^{k_{1}k_{2}}={\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+1)}}\cdot \sum _{M,M’}{\begin{pmatrix}I&I&k_{1}\\M’&-M&N\\\end{pmatrix}}{\begin{pmatrix}I&I&k_{2}\\M’&-M&N\\\end{pmatrix}}}$

Что касается магнитного дипольного взаимодействия, электрическое квадрупольное взаимодействие также вызывает точность угловой корреляции во времени, и это модулирует частоту квадрупольного взаимодействия. Эта частота представляет собой перекрытие различных частот перехода ${\displaystyle \omega _{n}}$. Относительные амплитуды различных компонентов зависят от ориентации градиента электрического поля относительно детекторов (ось симметрии) и параметра асимметрии ${\displaystyle \eta }$. Для зонда с различными ядрами зонда необходим параметр, который позволяет проводить прямое сравнение: Следовательно, константа квадрупольной связи ${\displaystyle \nu _{Q}}$ независимо от ядерного спина ${\displaystyle {\vec {I}}}$ введен.

Комбинированные взаимодействия

Если на радиоактивном ядре одновременно присутствуют магнитное и электрическое взаимодействие, как описано выше, возникают комбинированные взаимодействия. Это приводит к расщеплению соответственно наблюдаемых частот. Анализ может быть нетривиальным из-за большего числа частот, которые должны быть выделены. Затем они зависят в каждом случае от направления электрического и магнитного поля друг к другу в кристалле. PAC — один из немногих способов, с помощью которых можно определить эти направления.

Динамическое взаимодействие

Если сверхтонкое поле флуктуирует в течение времени жизни ${\displaystyle \tau _{n}}$ промежуточного уровня из-за скачков зонда в другого положения решетки или из-за скачков близкого атома в другое положение решетки корреляция теряется. Для простого случая с неискаженной решеткой кубической симметрии, для скорости скачка ${\displaystyle \omega _{s}<0.2\cdot \nu _{Q}}$ для эквивалентных мест ${\displaystyle N_{s}}$, экспоненциальное затухание статические ${\displaystyle G_{22}(t)}$-термины наблюдаются:

${\displaystyle G_{22}^{dyn}(t)=e^{-\lambda _{d}t}G_{22}(t)}$            ${\displaystyle \lambda _{d}=(N_{s}-1)\omega _{s}}$

Здесь ${\displaystyle \lambda _{d}}$ — константа, которую необходимо определить, ее не следует путать с константой затухания ${\displaystyle \lambda ={\frac {1}{\tau }}}$. Для больших значений ${\displaystyle \omega _{s}}$ можно наблюдать только чисто экспоненциальный спад:

${\displaystyle G_{22}^{dyn}(t)=e^{-\lambda _{d}t}}$

Граничный случай после Abragam-Pound: < >, если ${\displaystyle \omega _{s}>3\cdot \nu _{Q}}$ , затем:

${\displaystyle \lambda _{d}\approx {\frac {2,5\nu _{Q}^{2}}{N_{s}\omega _{s}}}}$

After Effects

Ядра, которые преобразуют заранее ${\displaystyle \gamma }$—${\displaystyle \gamma }$-каскад обычно вызывает изменение заряда в ионных кристаллах (In3+) на Cd2+). В результате решетка должна реагировать на эти изменения. Дефекты или соседние ионы также могут мигрировать. Аналогично, процесс перехода высокой энергии может вызвать эффект Оже, который может перевести ядро ​​в более высокие состояния ионизации. Нормализация состояния заряда затем зависит от проводимости материала. В металлах процесс происходит очень быстро. Это занимает значительно больше времени в полупроводниках и изоляторах. Во всех этих процессах изменяется сверхтонкое поле. Если это изменение попадает в ${\displaystyle \gamma }$—${\displaystyle \gamma }$-каскад, это может наблюдаться как последействие.

Число ядер в состоянии (a) на изображении справа уменьшается как за счет распада после состояния (b), так и за счет распада после состояния (c):

${\displaystyle \mathrm {d} N_{a}=-N_{a}\left(\Gamma _{r}+{\frac {1}{\tau _{7/2}}}\right)\mathrm {d} t}$

mit: ${\displaystyle \tau _{7/2}={\frac {120{\textrm {ps}}}{\ln {2}}}}$

Отсюда следует экспоненциальный случай:

${\displaystyle N_{a}(t)=N_{a_{0}}\cdot e^{\left({-(\Gamma _{r}+{\frac {1}{\tau _{7/2}}})t}\right)}}$

Для общего числа ядер в статическом состоянии (в) следует:

${\displaystyle N_{c}(t)=\Gamma _{r}\int \limits _{0}^{t}N_{a}(t)\mathrm {d} t=N_{0}{\frac {\Gamma _{r}\tau _{7/2}}{\Gamma _{r}\tau _{7/2}+1}}\left(1-e^{-(\Gamma _{r}+{\frac {1}{\tau _{7/2}}})t}\right)}$

Начальные вероятности занятости ${\displaystyle \rho }$ предназначены для статических и динамических сред:

${\displaystyle \rho _{stat}={\frac {\Gamma _{r}\tau _{7/2}}{\Gamma _{r}\tau _{7/2}+1}}}$

${\displaystyle \rho _{dyn}={\frac {1}{\Gamma _{r}\tau _{7/2}+1}}}$

Общая теория

В общей теории для перехода ${\displaystyle M_{i}\rightarrow M_{f}}$ дано:

${\displaystyle W(M_{i}\rightarrow M_{f})=\left|\sum _{M}\langle M_{f}|{\mathcal {H}}_{2}|M\rangle \langle M|{\mathcal {H}}_{1}|M_{i}\rangle \right|^{2}}$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2})=\sum _{M_{i},M_{f},\sigma _{1},\sigma _{2}}\left|\sum _{M}\langle M_{f}|{\mathcal {H}}_{2}|M\rangle \langle M|{\mathcal {H}}_{1}|M_{i}\rangle \right|^{2}}$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2})=W(\Theta )=\sum _{k_{gerade}}^{k_{max}}A_{k}(1)A_{k}(2)P_{k}(\cos {\Theta })}$

${\displaystyle 0\leq k\leq }$ Minimum von ${\displaystyle (2I,l_{1}+l_{1}’,l_{2}+l_{2}’)}$

${\displaystyle W(\Theta ,t)=\sum _{k=2,4}A_{kk}P_{k}(\cos {\Theta })}$

${\displaystyle |M_{a}\rangle \rightarrow \Lambda (t)|M_{a}=\sum _{M_{b}}|M_{b}\rangle \langle M_{b}|\Lambda (t)|M_{a}\rangle }$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2},t)=\sum _{M_{i},M_{f},\sigma _{1},\sigma _{2}}\left|\sum _{M_{a}}\langle M_{f}|{\mathcal {H}}_{2}\Lambda (t)|M_{a}\rangle \langle M_{a}|{\mathcal {H}}_{1}|M_{i}\rangle \right|^{2}=\langle \rho ({\vec {k}}_{2})\rangle _{t}}$

${\displaystyle W({\vec {k}}_{1},{\vec {k}}_{2},t)=\sum _{k_{1},k_{2},N_{1},N_{2}}A_{k_{1}}(1)A_{k_{2}}(2){\frac {1}{\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+1)}}}\times Y_{k_{1}}^{N_{1}}(\Theta _{1},\Phi _{1})\cdot Y_{k_{2}}^{N_{2}}(\Theta _{2},\Phi _{2})G_{k_{1}k_{2}}^{N_{1}N_{2}}(t)}$

с:

${\displaystyle G_{k_{1}k_{2}}^{N_{1}N_{2}}=\sum _{M_{a},M_{b}}(-1)^{2I+M_{a}+M_{b}}{\sqrt {(2k_{1}+1)(2k_{2}+)}}\times \langle M_{b}|\Lambda (t)|M_{a}\rangle \langle M_{b}’|\Lambda (t)|M_{a}’\rangle ^{*}\times {\begin{pmatrix}I&I&k_{1}\\M_{a}’&-M_{a}&N_{1}\end{pmatrix}}{\begin{pmatrix}I&I&k_{2}\\M_{b}’&-M_{b}&N_{2}\end{pmatrix}}}$